За Сабин и Лора

1 Класическа и тясно обвързваща молекулярна динамика за нискоенергийни процеси в материали Дисертация на Peter Klein D 386 Дисертация, одобрена от Катедрата по физика в Университета в Кайзерслаутерн за присъждане на академична степен „Доктор по естествени науки“ Ръководител: проф. Д-р Х. М. Урбасек Втори рецензент: проф. Д-р. H. Oechsner Дата на научната дискусия:

4 Благодарности Настоящата работа е създадена в Катедрата по физика в Университета в Кайзерслаутерн под ръководството на проф. Х. М. Урбасек, когото оценявам за постоянната му готовност да дискутира, щедрата му помощ при подготовката на публикации, за темите на дисертацията ми и за Свобода да се справите със собствените си проблеми, благодаря. Втората ми благодарност е на съпругата ми Сабин и дъщеря ми Лора за тяхната подкрепа и за създаването на лична среда, без която настоящата работа със сигурност не би била възможна. Още една благодарност се отправя към проф. Th. Frauenheim от TU Chemnitz за неговата готовност да си сътрудничи с групата Urbassek и за моето топло посрещане, когато посещавам Chemnitz. И накрая, но не на последно място, бих искал да благодаря на г-жа Anette Gotz, която разгледа големи части от тази работа за печатащи и други грешки, и на Dipl. Phys. B. Briehl, Dipl. Phys. Th. J. Colla и Dipl. Phys. Хенсел за ползотворни дискусии, безценна помощ при всички компютърни въпроси и приятна работна атмосфера.

8 A Параметризация на плътно свързване за едноатомни системи 97 A. Параметризацията Goodwin, Skinner, Pettifor за силиций A.2 s-плътно обвързване параметризация за водород A.3 параметризация на плътно обвързване за силиций A.4 spd-плътно обвързваща параметризация за силиций B плътно обвързваща параметризация за силициево-водородни системи 5 B. sp-плътно-обвързваща параметризация за силициево-водородни системи B.2 spd-плътно-обвързваща параметризация за силициево-водородни системи. 7 C Публикации, свързани с това произведение 9 Библиография iii

11 V (ev) Ar Kr Xe r (A) Фигура.: Потенциална енергия на O +; йони спрямо атоми на благороден газ. Филм Потенциалът на взаимодействие между атомите на благородния газ е от типа Ленард-Джоунс: V (r) = 4 "r 2 6 #; r: (.) Константата на равновесна решетка на fcc кристал на Ленард-Джоунс е дадена с d =: 9 p 2, това съответства на плътност n =: 278 (.225, .73) A; 3 за Ar (Kr, Xe). Взаимодействието между кислородните атоми и филмовите атоми се описва със следния потенциал: V (r) = Z OZe 2 4 r exp (; r =); 2 [+ (r = 2) m] [+ r = 3] 4; 4 r 4 + (4) (.2) 4 където ZO = 8, Z означават атомните номера на атомите на кислорода и благородния газ. е атомната поляризуемост на атомите на благородния газ, другите константи са подходящи параметри, които адаптират потенциала (.2) към експериментални и теоретично изчислени криви на потенциала. Уравнение (.2) екстраполира експериментално намерените данни (mev) a (A) a (A 3) b 2 (ev) c (A) c 2 (A) c 3 (A) c 4 (A) cmc Ar Kr Xe Таблица.: Параметри на използваните потенциали a) Реф. [Kittel, 986]. B) Реф. [West, 988]. В) Приспособяване към потенциалите Спр. [Guest et al., 979]. 3

15 Експериментална симулация Y (%) (a) Xe Експериментална симулация. (b) Симулация на експеримент Kr. (c) Ar l (монослоеве) Фигура 2: Добив на предаване Y на O + йони през (a) Xe, (b) Kr, (c) Ar филми като функция от дебелината на монослоя l. Разбиране на йоните O +; чрез благородния газ lme de dx и напречното сечение на атомното обратно разсейване Приемайки безструктурен филм, следва, че Z de dx = NS = N Td (.6) със сечението на разсейване и енергийният трансфер T, изчислен от потенциала на двучастично взаимодействие, уравнение (.2) и обратно = Z #> 9 d (. 7) с # ъгъл на разсейване в лабораторната система. Изчисляването на тези количества е извършено от M. Vicanek, резултатите са показани на фигури 3 и 4. 7-ми

16 .8 de/dx.6 (ev/a) .4 Ar Kr Xe E (ev) Фигура 3: Загуба на енергия на O +; йони на път, покрит с благородни газове 7 назад (A 2) Ar Kr Xe E (ev) Фигура 4: Напречно сечение на йони O +; С помощта на тези величини може лесно да се разбере резултатът от симулацията: O +; йоните имат най-голямото екраниращо сечение поради Kr филми, тъй като и енергийните загуби на дължина, и обратното разсечено напречно сечение са големи тук . При Ar филмите обратното разпръскване е малко, а при Xe филмите енергийният трансфер е малък. Геометричен модел Досега е обсъждано предаването на O + през дебели филми, но откритото там експоненциално затихване на добива на предаване не може да опише поведението на предаване през тънки филми, вижте Фигура 2. Следователно в този раздел е представен геометричен модел на засенчване, с помощта на който могат да се разберат данните, намерени в симулацията. В този модел атомите на благородния газ от първия монослой са представени от кръгове, които са поставени върху шестоъгълна решетка. Двумерната константа на решетката е a = d = p 2, където d е 8-мо

19 Y (%) Експериментална симулация (намалена плътност) (a) l (монослоеве) Фигура 6: Добив на предаване Y с намалена плътност на филма Xe Y (%) Симулация на експеримент (hcp филм) (b) l (монослоеве) Фигура 7: Добив на предаване Y за hcp Xe филми. Ar филмите могат да растат пропорционално в кислородни петна и следователно драстично да намалят добива на предаване. Подобен режим на растеж обаче противоречи на случаите Xe и Kr. Няма експериментални доказателства, че съществува такъв режим на растеж, тъй като поляризуемостта на Ar е по-малка от тази на Xe и Kr, а поради антифероелектричността на субстрата, съизмеримият растеж трябва да бъде по-често срещан във филмите Xe и Kr. 2. В Ar филм оксигенатите могат да бъдат неутрализирани и по този начин вече не се регистрират от експерименталния детектор. Диаграмите за корелация на газова фаза за обмен на заряд в материал с кислород-благороден газ не предоставят никаква информация за това, но изглежда малко известно за обмяната на заряд на йони с благороден газ, така че тази възможност не може да бъде обсъждана допълнително. 3. Процесът на десорбция може да бъде повлиян от Ar филмите. Тази възможност съществува във всички благородни газове и изглежда няма обяснение защо

21 (а) без филм. 8.6 без филм (а) Y (E) (/ ev) монослой. 2 (b) .5. Y (#) монослой (b) монослой. 2 (c) монослой (c) E (ev) cos # Фигура 8: Разпределение на енергията Y (E) и ъглово разпределение Y (#) на йони O +, предавани през Xe филми. Максималното разпръскване на филми се получава при два монослоя. При по-висока степен на покритие кислородните камъни и малката стокаскада във филма на благородния газ са разсейвали достатъчно енергия към околните атоми, така че кинетичната енергия на отделните ксенонови атоми е все по-малка и достатъчна, за да остави филма във вакуума. При по-малки дебелини на филма атомизацията трябва да намалее, тъй като десорбиращият кислород предава импулс само на няколко филмови атома и този прехвърлен импулс участва във все по-малко сблъсъци на ксенон-ксенон. За да мога да обсъдя тази точка количествено, включих и условния добив на разпрашаване на Фигура 9. Това се означава като броя на атомизираните ксенонови атоми на кислород, който се предава през филма (Y t Xe) или се разсейва обратно (Y z Xe). Разбира се, Y Xe = (; Y) Y z Xe + Y Y t Xe (.) Където Y означава добив на предаване на кислородния озон. Ясно се вижда 3

25 Y експериментален модел линеен модел Монте Карло.2 (а) покритие Kr (монослоеве) Y експериментален модел линеен модел Монте Карло.2 (б) Xe покритие (монослоеве) Фигура.: Резултати от геометричния модел за перпендикулярно предаване F + чрез ( а) Kr и (b) Xe филми. Както се очаква, линейният модел е валиден само за малки покрития и стойностите на Монте Карло се съгласуват с аналитичното решение на геометричния модел, обозначен с модел на фигурите. В този случай стойностите на ефективно отворената площ бяха определени от M. Vicanek, използвайки интеграцията на Монте Карло, като параметърът на годни на модела r беше xx от стойността на аналитичния модел за вертикална десорбция. 3.3 Поставяне на геометричния модел към експерименталните резултати за F + Поведение на предаване на фигура. показани са експериментално установените стойности за предаване на F + йони, десорбиращи перпендикулярно на повърхността на подложката чрез Kr и Xe филми, заедно с пригодността на тези данни към геометричния модел. За сравнение е включен линейният модел, така че да може да се разпознае началото на припокриването на атомни напречни сечения от заобикалящи филмови атоми. 7-ми